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我所博士毕业生曹建云在”氧化石墨烯低成本宏量制备”方面获重要突破
发布人:王亚明  发布时间:2018-01-30   浏览次数:534


我所博士毕业生曹建云在英国曼彻斯特大学、Ian Kinloch教授课题组从事博士后研究期间,对石墨的电化学插层氧化进行了系统研究,进而提出一种两步电化学插层-氧化制备氧化石墨烯的新方法,与传统的化学氧化法相比,该方法具有低成本,可宏量化的优点。该成果近期以长文(Full article)的形式发表于《美国化学学会会志》Journal of the American Chemical Society)。全文链接:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.7b08515

氧化石墨烯为氧官能团修饰的单层石墨烯,由于表面具有大量含氧官能团,使其具有区别于石墨烯(pristine graphene)的独特物理化学性质,如优异的溶液分散性和液相可加工性。而且,氧化石墨烯表面的含氧官能团可通过化学、光、热等多种手段还原去除,所获得的还原氧化石墨烯具有接近石墨烯的优异物理化学特性,因此近年来被广泛应用于电化学能源存储于转换、纳米复合材料、印刷电子,膜科学技术等诸多领域。

目前,氧化石墨烯主要由化学氧化天然鳞片石墨获得,包括Brodie, Staudenmaierhummer法,氧化过程均涉及到强酸与强氧化剂的使用,导致该化学氧化过程会造成严重的环境污染且具有安全隐患(爆炸)。此外,高锰酸钾等强氧化剂的使用不仅使后期去除锰离子的过程异常复杂,而且还在石墨烯内引入了无法修复的孔缺陷。

电化学氧化是通过带正电的石墨烯片层(1阶或2阶的阴离子插层石墨)与亲核的水分子反应来实现氧官能团修饰。由于插层和氧化两个步骤对电解液中水含量的要求不同,之前报导的单步电化学氧化受制于氧化周期长(浓酸中易实现石墨的低阶插层,但水含量低导致氧化缓慢),或氧化不充分(低浓度电解液中无法获得低阶的阴离子插层石墨)。

近期,我所博士毕业生曹建云在英国曼彻斯特大学从事博士后研究,提出了两步电化学插层-氧化法、解决了电化学氧化过程中的水含量问题。首先在>95%的浓硫酸中对石墨进行电化学插层,获得1阶硫酸插层石墨,然后在低浓度(0.1 M)的硫酸铵水溶液中对1阶硫酸插层石墨进行电化学氧化。该方法具有反应周期短(< 30 min),氧化石墨烯产率高(>70 wt.%)等优点。此外,该方法获得电化学氧化石墨烯具有较少的羰基和羧基官能团,还原之后氧含量极低(3.2 at%, C/O = 30.2),电导率高达54600 S m−1

同期,沈阳材料科学国家研究中心先进炭材料研究部提出了一种电解水氧化的方法(http://www.imr.cas.cn/xwzx/kydt/201801/t20180111_4932041.html),该方法首先在浓硫酸中将石墨插层,然后在稀硫酸中对插层石墨进行氧化。该工作中,科研人员通过氧同位素示踪和自由基捕获实验,直接证明了氧化石墨烯中的氧元素主要来源于电解液中的水。该成果于110日在线发表于《自然通讯》Nature Communications)。

曹建云于20092015年在我所王亚明教授的指导下先后获得硕士和博士学位,毕业后赴英国曼彻斯特大学大学材料学院-国家石墨烯中心(National Graphene Institute)从事博士后研究,研究方向为电化学插层解离宏量制备石墨烯与氧化石墨烯。

  

电化学插层解离宏量制备氧化石墨烯