近日，我所黄小萧教授课题组在高稳定性水系锌金属电池负极领域取得重要研究进展。相关研究成果以《Wulff理论指导的(002)/(103)双晶面台阶–平台微拓扑结构实现快速可逆锌沉积》（Wulff-Guided (002)/(103) Faceted Step–Terrace Microtopography Enables Rapid and Reversible Zn Deposition）为题，发表在材料科学领域国际知名期刊《先进功能材料》（Advanced Functional Materials）上。

随着大规模储能技术的快速发展，兼具高安全性、低成本和高能量密度的新型二次电池受到广泛关注。水系锌金属电池凭借资源丰富、安全性高及环境友好等优势，展现出广阔的应用前景。然而，锌金属负极在反复沉积与剥离过程中容易发生枝晶生长、析氢腐蚀及不可逆副反应，导致活性锌持续损失和电池循环寿命下降。传统单一晶面调控策略往往难以兼顾界面稳定性与沉积动力学，尤其在高面容量、低负极过量等接近实际应用的严苛条件下，实现快速、均匀且高度可逆的锌沉积仍面临重要挑战。

针对上述瓶颈，研究团队创新性地提出一种离子协同驱动的Wulff晶体生长调控策略，通过调节电沉积过程中Zn²⁺浓度及H⁺、SO₄^2-的选择性吸附行为，精确调控不同锌晶面的生长动力学与表面能，成功构筑出由顶部Zn(002)晶面平台和侧面Zn(103)晶面台阶组成的独特微拓扑结构。该结构充分发挥不同晶面的协同优势：低表面能的Zn(002)平台能够有效抑制析氢和腐蚀副反应，而Zn(103)台阶及相邻平台边缘则提供有利的锌吸附与成核位点，促进锌离子快速脱溶剂化和均匀沉积，从而突破传统单一晶面结构在界面稳定性与反应动力学之间的性能制约。研究团队进一步结合密度泛函理论计算、电子背散射衍射、三维形貌表征及原位电化学阻抗分析，系统揭示了双晶面结构的形成机制与协同作用。通过调节电解液中H⁺与SO₄^2-的相对作用，实现了Zn(002)与Zn(103)晶面比例的可控调节。所构筑的台阶–平台结构具有明确的晶体学特征，其台阶倾角约为39.8°，与Zn(002)和Zn(103)晶面之间的理论夹角高度吻合。此外，该结构能够诱导锌沿台阶边缘发生有序螺旋生长，在反复沉积与剥离过程中维持晶面结构的稳定性，有效抑制枝晶形成和界面失稳。得益于上述双晶面协同设计，所开发的锌负极表现出优异的电化学可逆性与循环稳定性。在1 mA cm^-2条件下，锌沉积/剥离库仑效率达到99.80%，并可稳定循环2000次；对称电池稳定运行超过1700小时。在5 mA cm^-2、50%锌放电深度的高利用率条件下，仍可实现500小时稳定循环。与CaVO正极匹配的全电池在10 A g^-1条件下循环8000次后，仍保持313.0 mAh g^-1的比容量，容量保持率达到82.22%，表现出优异的长期循环稳定性。

尤为重要的是，研究团队进一步验证了该双晶面锌负极在高面容量、低负极过量条件下的实际应用潜力。所构筑的单层Zn||CaVO软包电池在负极/正极容量比（N/P）仅为1.25、正极面容量达到8 mAh cm^-2的严苛条件下，实现了超过0.2 Ah的放电容量，并保持10次稳定充放电循环。此外，所开发的0.1 Ah级Zn||I₂软包电池在高碘负载条件下稳定循环超过60次，容量保持率达到99.10%，进一步验证了该结构对不同正极体系的适用性。

该研究通过Wulff理论指导的晶面协同设计，将具有不同功能的晶面整合于同一金属负极表面，实现了快速沉积动力学与长期界面稳定性的协同优化，为高锌利用率、低负极过量及高能量密度水系锌金属电池的开发提供了新的设计思路。同时，该研究为通过晶体微拓扑结构调控金属电极界面反应与沉积行为提供了重要参考。

        哈尔滨工业大学材料科学与工程学院博士生洪兢哲为论文第一作者，材料结构精密焊接与连接全国重点实验室、先进空天结构功能材料与制备技术和信息化部重点实验室闫岳峰、黄小萧为共同通讯作者。

       本研究得到国家自然科学基金项目（52432002、52372041、525B2034）资助。

       论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.79433

  Wulff理论指导的双晶面台阶–平台结构设计及高稳定性水系锌金属电池应用